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    分院要聞

    精密測量院應邀撰寫分子篩限域孔道中碳正離子化學的綜述性論文

    發表日期:2022-06-17來源:放大 縮小

       精密測量院鄭安民研究團隊近期應英國皇家化學會旗下Chemical Society Reviews 期刊的邀請,撰寫了題為“Carbocation chemistry confined in zeolites: spectroscopic and theoretical characterizations”的綜述論文,并被遴選為封面文章。論文從課題組圍繞分子篩限域孔道中碳正離子催化的相關工作出發,系統地介紹譜學實驗和理論計算在分子篩限域孔道中碳正離子化學的研究前沿與進展,闡述了分子篩限域孔道特性對碳正離子穩定性和反應性能的影響機制。 

       

     

      論文封面 

        烷烴、烯烴和醇等碳氫化合物的酸催化轉化是重要的工業反應過程,碳正離子則是這些反應中最常見也最重要的中間體。酸性分子篩催化劑的催化效率、選擇性和失活都與其中涉及的碳正離子穩定性、演化過程和壽命密切相關。因而,對于分子篩限域環境中碳正離子的深刻認識不僅有利于解釋催化反應機理,還對分子篩催化劑酸性和孔道結構的設計和調控起到至關重要的作用。  

        論文根據碳正離子的幾何結構、電子結構及其穩定性出發確定了分子篩中碳正離子的類型,系統介紹了用于碳正離子表征的各種譜學實驗(固體核磁共振、紫外可見光譜、紅外/拉曼光譜、熒光光譜等)和理論計算方法,指出了這些方法在分子篩孔道中碳正離子結構表征和反應機理研究上的優勢和局限性。論文進一步以甲醇制備烯烴和烯烴裂解反應為例,探討了影響分子篩孔道中碳正離子穩定性的兩個因素——酸性和限域效應,并從受阻的路易斯酸堿對角度討論了分子篩中碳正離子的穩定性與反應活性之間的關系。   

       

        圖:(a)分子篩限域孔道中芳香性碳正離子參與的甲醇轉化機理;(b)分子篩限域孔道中芳香性碳正離子與骨架形成的FLP結構 

        基于對分子篩限域孔道中碳正離子化學的認識,論文總結了碳正離子在不同類型分子篩催化反應中所起到的關鍵作用,闡明了分子篩限域孔道與碳正離子結構匹配性對碳正離子穩定性所起到的重要作用,并指出原位譜學表征與從頭算分子動力學結合方法將是確定分子篩限域孔道中碳正離子超快演化動力學行為研究的強有力研究手段。  

        文章的第一作者是精密測量院特別研究助理/博士后陳偉。  

        該工作得到了國家自然科學基金委與科技部的支持。  

        論文鏈接:https://doi.org/10.1039/D1CS00966D 

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